Томас народився в родині ірландського торговця і католика. З 14 років співпрацював з різними дублінськими журналами, а в 19 закінчив Дублінський університет.
В 1800 році Мур видав "Оди Анакреона", а через рік видав "Поеми покійного Томаса Маленького". Поет здобув широку популярність і навіть був запрошений на посаду придворного поета, але відмовився від неї через наполегливі поради друзів - ліберальних буржуа.
Невдовзі став реєстратором адміралтейства і поїхав на Бермудські острови. На зворотному шляху відвідав Америку - мекку тодішніх лібералів. Проте вже 1806 він видав збірку віршів, у якій негативно відгукнувся про Американську республіку. Зі Сполучених Штатів Мур повернувся реакціонером.
В 1807 вийшов перший збірник "Ірландських мелодій". Потім з’явилися "Національні мотиви" і "Священні пісні", які користувалися меншим успіхом, ніж "Мелодії". У 1815 році він почав роботу над своїм найбільшим твором — "Лалла Рук" (орієнтальна повість із чотирма вставними поемами). Східний колорит тут надзвичайно умовний, проте доволі яскравий. "Лалла Рук" перекладено перською мовою і в Ірані вважається "великою національною епопеєю". Найвідомішим прозовим твором Мура є біографія Байрона.